Deuxième partie d’une tribune en trois parties signée Dominique Grenêche et Michel Gay. Retrouvez ici la première partie.

Les atouts du thorium

Les atouts en faveur du cycle thorium sont notamment :

– la faible production de plutonium et d’actinides mineurs dans les combustibles à base de thorium,

– la capacité à « brûler » des excédents de plutonium dans les réacteurs thermiques via la mise en œuvre d’un cycle thorium–plutonium. De tels concepts peuvent être imaginés également dans des réacteurs innovants tels que les réacteurs à sels fondus (RSF), des systèmes pilotés par accélérateur (réacteurs appelés « hybrides »,

– la transmutation d’actinides mineurs,

– la possibilité de surgénération (facteur de conversion supérieur à un) avec un cycle du thorium utilisé dans certains réacteurs thermiques tels que le RSF qui est l’un des concepts retenus pour la quatrième génération de réacteurs.

Il y a actuellement un intérêt pour le thorium au sein de plusieurs institutions universitaires de recherche et développement, mais aussi de la part de certains industriels concepteurs de réacteurs et/ou vendeurs de combustible.

Au Japon, le réacteur HTTR pourrait être utilisé dans le futur avec du thorium (ainsi que HTR-10 en Chine).

En outre, l’Inde envisage toujours le thorium comme combustible industriel pour une utilisation dans un avenir pas trop lointain.

État actuel du développement du cycle au thorium

Des études sur le cycle au thorium se poursuivent encore aujourd’hui dans plusieurs pays comme les États-Unis, la Russie, la Chine, le Canada, la Suède, la Norvège, le Japon, la France, et surtout l’Inde. L’Union européenne est également active sur le sujet, mais à un niveau modeste.

De plus, l’AIEA (Agence internationale de l’énergie atomique) publie régulièrement des documents de synthèse sur ce sujet. L’agence pour l’Énergie nucléaire de l’OCDE s’intéresse également périodiquement au sujet, via la constitution de groupes de travail et la publication de rapports de synthèse.

En fait, un bon nombre de ces travaux sont réalisés dans le cadre plus large des recherches sur les réacteurs à sels fondus. C’est notamment le cas en France où le CNRS effectue des recherches dans le cadre de programmes européens (EURATOM) et en collaboration avec plusieurs pays (États-Unis, Japon, Corée, Canada, Russie).

Néanmoins, la plupart de ces programmes se limitent essentiellement à des travaux académiques qui font peu appel aux expériences et qui n’engendrent pratiquement aucun développement technologique.

La seule exception est l’Inde qui ne possède pratiquement aucune ressource domestique en uranium (1 % à peine des ressources mondiales). Ce pays fait face à des difficultés d’ordre politique pour s’approvisionner sur le marché mondial.

En revanche, le territoire indien regorge de grandes quantités de thorium. C’est pourquoi le pays a décidé depuis longtemps de s’intéresser au développement du cycle au thorium pour pouvoir alimenter en combustible les nombreux réacteurs nucléaires qu’il souhaite exploiter.

Il a bâti pour cela un programme s’articulant autour de trois axes :

1. Déploiement de réacteurs à eau lourde permettant de n’utiliser que de l’uranium naturel (ce qui lui évite de recourir à de l’uranium enrichi qu’il n’a pas la capacité de se procurer en quantités suffisantes) et production de plutonium dans ces réacteurs. Toutefois, depuis quelques années, l’Inde s’équipe de réacteurs à eau pressurisée grâce à son ouverture sur les marchés mondiaux, rendue possible par des accords internationaux récemment signés. Mais ces réacteurs produisent également le plutonium nécessaire à la mise en œuvre de l’étape suivante ;

2. Démarrage progressif à moyen terme de réacteurs à neutrons rapides utilisant un combustible à base de plutonium et des couvertures chargées en thorium permettant de générer de l’U-233,

3. Construction de réacteurs à eau lourde d’un type nouveau (AHWR pour Advanced Heavy Water Reactors) consommant de l’U-233 (et au besoin du plutonium) avec du thorium comme matière fertile, et ayant un très haut facteur de conversion.

Mines : extraction et concentration

Le thorium n’a jamais été utilisé de façon massive pour alimenter des réacteurs nucléaires de puissance.

Dans ces conditions, il n’y a jamais eu d’activités minières destinées exclusivement à récupérer du thorium. Celui-ci a été obtenu presqu’uniquement en tant que sous-produit de l’exploitation minière des terres rares ou éventuellement de l’uranium, lorsque ces deux éléments sont présents dans le même gisement. L’expérience acquise dans ce domaine est donc limitée. Elle permet néanmoins d’en tirer les quelques observations suivantes.

La première source minérale de thorium est un phosphate de terres rares et de thorium, appelé monazite, contenu dans certains sables de plage ou des gisements alluvionnaires. S’il n’y avait pas de besoins en terres rares pour l’industrie, la monazite ne serait probablement pas récupérée pour son contenu en thorium. Il existe en effet d’autres minerais de thorium avec des teneurs plus élevées que la monazite, comme la thorite, qui seraient donc plus susceptibles de constituer une ressource exploitable.

Le traitement même des minerais de thorium soulève des problèmes de radioprotection plus difficiles à maîtriser que ceux du traitement de minerais d’uranium. Cela provient surtout de l’un des descendants du thorium 232, le thallium-208 (Tl-208), qui est un puissant émetteur de rayons gamma.

Toutefois, dès que le thorium « pur » a été séparé de ses descendants, ces problèmes ne se posent plus. Par contre, ce thorium « pur » se remet à l’équilibre avec l’ensemble de ses descendants au bout de quelques dizaines d’années, et il redevient donc une matière irradiante qu’il faut manipuler avec précautions.

Il existe d’ores et déjà au plan mondial l’équivalent d’environ 25 000 tonnes de ThO2 contenues dans des résidus d’extraction de terres rares. Un tel stock permettrait d’alimenter en thorium des dizaines de réacteurs de puissance si un cycle au thorium venait à se développer industriellement.

Fabrication des combustibles au thorium

L’étape de fabrication de combustibles au thorium à une échelle industrielle ne devrait pas rencontrer d’obstacles techniques majeurs en raison du retour d’expérience qui existe sur ce sujet et qui remonte aux années 1960. Des précautions de radioprotection sont à prendre pour la manipulation de thorium en grandes quantités, lorsque celui-ci a été séparé depuis plusieurs années (accumulations de descendants radioactifs).

Par ailleurs, le thorium sous forme de poudres est pyrophorique, et il peut même provoquer des explosions lorsqu’il est sous forme de poussières.

Dans la panoplie des réacteurs à neutrons thermiques « classiques », les HTR sont considérés comme étant parmi les meilleurs candidats, avec les réacteurs à eau lourde, pour accueillir des combustibles au thorium, en raison de leurs taux de conversion relativement élevés qui résultent d’une bonne économie de neutrons.

Les connaissances techniques de base existent pour mettre au point des procédés industriels de fabrication de combustibles à base de thorium, sachant néanmoins que des programmes complémentaires de recherche et développement seraient nécessaires pour qualifier de tels procédés

Les combustibles à base de thorium

Il est théoriquement possible d’atteindre l’isogénération ou même la surgénération de matière fissile (facteur de conversion égal ou supérieur à 1) avec les réacteurs à sels fondus grâce notamment à l’extraction en ligne du Pa-233 et de certains produits de fission capturant des neutrons. C’est une option attractive pour la mise en œuvre d’un cycle au thorium car elle ouvre la voie à un système de réacteurs thermiques surgénérateurs (ayant notamment un inventaire fissile nettement plus faible que des réacteurs à neutrons rapides) dans lequel la matière première énergétique devient pratiquement inépuisable.

En ce qui concerne l’utilisation du thorium dans les réacteurs à neutrons rapides (RNR), plusieurs études ont également été réalisées notamment en Russie pour le réacteur BN-800, mais aussi en France et en Europe. Elles ont démontré la possibilité de parvenir à l’isogénération de matière fissile (ou même à la surgénération) avec un cycle thorium-uranium 233.

Toutefois, les performances atteintes sur ce plan sont moindres que celles obtenues avec un cycle uranium-plutonium. L’utilisation d’un cycle du thorium dans les RNR n’est donc pas attrayante. Certains promoteurs du cycle au thorium y voient cependant quelques avantages comme par exemple le fait d’avoir un « coefficient de vidange sodium » nettement moins positif qu’avec des cœurs uranium-plutonium.

Globalement, si le thorium devait être massivement utilisé dans des réacteurs à neutrons thermiques et en cycle fermé (c’est-à-dire avec recyclage de l’U-233), les ressources globales en matières fissiles pourraient être multipliés par 2, ou peut-être plus à long terme.

Rappel : si les réacteurs rapides surgénérateurs à uranium-plutonium étaient développés de façon intensive, le potentiel énergétique des ressources en uranium naturel serait multiplié par 100. Dans ce cas, le recours au cycle au thorium en tant que complément à ce système permettrait de multiplier à nouveau ce potentiel énergétique déjà énorme par 2 ou plus, selon les ressources disponibles en thorium.

Consommation de plutonium avec des combustibles au thorium

L’uranium 233 généré par le thorium est une matière fissile susceptible d’être utilisée également pour fabriquer une bombe atomique, mais moins facilement que le plutonium.

Le thorium peut être associé avec de l’uranium moyennement enrichi (MEU).

Or, ce MEU contient 80 % d’uranium 238 qui génère du plutonium (même si c’est en quantités moindres qu’avec un cycle classique uranium-plutonium).

Pour ce qui concerne la réduction des quantités de plutonium, parfois appelée « incinération » du plutonium, la solution standard est celle du combustible MOX. C’est d’ailleurs cette option qui a été retenue aux États-Unis pour « incinérer » le plutonium issu du démantèlement d’une partie de leur arsenal d’armes nucléaires.

Toutefois, il ne s’agit alors que d’une réduction limitée des quantités globales de plutonium puisque le plutonium à « incinérer » est mélangé avec de l’uranium (généralement de l’uranium 238 presque pur sous forme d’uranium « appauvri ») qui produit lui-même du plutonium.

Face à cette problématique, le thorium offre une solution intéressante avec l’utilisation de combustibles thorium/plutonium (MOX au thorium), qui évidemment évitent la production de nouvelles quantités de plutonium.

Traitement

Le traitement de combustibles à base de thorium est techniquement moins simple à réaliser que celui de combustibles à base d’uranium essentiellement à cause de l’étape de dissolution. Le thorium est en effet nettement plus difficile à dissoudre que l’uranium, que ce soit sous forme de métal ou d’oxyde.

Toutefois, une telle opération est faisable.

Historiquement, c’est le laboratoire national d’Oak Ridge, aux États-Unis, qui a développé un procédé appelé Thorex dérivé du procédé Purex utilisé industriellement aujourd’hui pour le traitement des combustibles à base d’uranium. Ce procédé est basé sur l’addition d’acide fluorhydrique dans la solution de dissolution. Cet acide est extrêmement agressif vis-à-vis des matériaux (ions fluorures) et il faut donc rajouter des agents chimiques inhibiteurs pour réduire la corrosion des aciers inoxydables avec lesquels sont fabriqués les équipements du procédé, sachant que l’emploi du fluor (sous forme d’HF) est incompatible avec des appareils en alliages de zirconium (utilisés dans l’usine de traitement française de La Hague).

Outre les complications qui résultent de la mise en œuvre de ce type de procédé, celui-ci génère plus de déchets secondaires que le procédé Purex standard (+ 50 à + 70 %).

Pour pallier ces inconvénients, des procédés alternatifs au procédé Thorex ont été étudiés dans le passé, mais ces travaux n’ont pas abouti à des résultats probants et ils ont été interrompus prématurément.

Une autre difficulté provient de la période radioactive relativement longue (27 jours) du Pa-233 qui génère l’U-233. Cette particularité peut aussi engendrer certaines contraintes dans l’aval du cycle.

Ainsi, il faut attendre au moins un an pour retraiter le combustible après son déchargement du cœur du réacteur pour que tout le Pa-233 ait eu le temps de décroître en U-233.

Toutefois, un tel délai est de toute façon nécessaire pour que la puissance résiduelle décroisse suffisamment afin de faciliter les opérations de manutention et de traitement des combustibles usés.

Le protactinium 231 (Pa-231) constitue en revanche un inconvénient sur le plan de la nocivité potentielle à long terme des déchets radioactifs, car c’est un émetteur alpha de très longue période radioactive (32 760 ans).

Ce problème est comparable à celui qui est soulevé par les actinides mineurs générés dans le cycle uranium classique (essentiellement Np, Am, Cm), en sachant néanmoins que le Pa-231 n’est présent qu’en faible quantité dans les combustibles usés au thorium (moins de 0,01 % de Pa-231 dans un combustible usé au thorium à comparer à 0,15 % environ d’actinides mineurs dans un combustible usé standard uranium).

Des études ont été menées dans les années 1960 pour mettre au point un procédé d’extraction du protactinium à partir d’une solution nitrique, mais aucune solution simple n’a été trouvée à l’époque pour y parvenir.

Une fois la dissolution réalisée, l’étape de séparation chimique et de purification des matières pour un cycle au thorium ne devrait pas être fondamentalement différente de celle d’un cycle uranium-plutonium. Seule la gestion d’un élément supplémentaire, le thorium, pourrait éventuellement rajouter quelques difficultés sans pour autant rendre les procédés trop complexes.

La mise au point de procédés de traitement des combustibles à base de thorium qui soient industriellement viables nécessiterait encore des efforts de recherche et de développement importants. De tels efforts ont été déployés dans le passé pour améliorer les procédés de traitement des combustibles à l’uranium et cela a permis de faire des progrès considérables dans l’efficacité et les performances de ces procédés, y compris sur le plan de la gestion des déchets générés dans ces opérations.

Recyclage de l’U-233

La présence inévitable d’U-232 mélangé à l’U-233, dont certains descendants comme le Tl-208 sont de puissants émetteurs de rayons gamma (à lui seul, le Tl-208 contribue pour 85 % à la dose totale de radiations émise au bout de 2 ans par les descendants de l’U-232), oblige à manipuler l’U-233 à distance derrière des blindages au bout de quelques mois, ce qui complique beaucoup les procédés de fabrication de combustibles à l’U-233.

Bien que ce soit réalisable, cela conduit à des surcoûts significatifs de fabrication (et de manipulation) de combustibles à l’U-233.

Une des parades possibles pour réduire cette contrainte serait de fabriquer ces combustibles le plus tôt possible après la séparation de l’U-233 en fin de traitement.

En effet, le Tl-208 issu de l’U-232 ne s’accumule que relativement lentement puisqu’il faut plusieurs semaines pour qu’il atteigne une concentration significative, ce qui laisse quelques jours pour manipuler l’U-233 avec des protections légères.

Mais une telle option apparaît à la fois difficilement praticable et trop risquée pour qu’elle puisse être mise en œuvre à une échelle industrielle.

Une autre voie possible pour éviter ces difficultés serait de séparer l’U-232 de l’U-233. Cette option fait l’objet d’études en Inde sur la base d’un procédé de séparation isotopique par laser.

Une dernière possibilité enfin est de réduire la formation d’U-232 en réacteur, ce qui est envisageable moyennant un certain nombre d’adaptations spécifiques selon les types de réacteurs.

C’est par exemple le cas de la production d’U-233 dans des « couvertures » en thorium de réacteurs à neutrons rapides, tel qu’envisagé en Inde.

En effet, au fur et à mesure que l’on s’éloigne du cœur actif en pénétrant dans les couvertures, le nombre de neutrons « rapides » diminue réduisant ainsi la principale voie de formation d’U-232.

Entreposage et stockage des déchets

Concernant l’entreposage intermédiaire, les combustibles usés au thorium (presque toujours sous forme de ThO2) présentent des caractéristiques moins contraignantes que celle des combustibles à l’uranium en raison du caractère chimiquement plus inerte de l’oxyde de thorium par rapport à l’oxyde d’uranium (la quasi-totalité des combustibles à l’uranium sont également sous forme d’oxyde).

Concernant le stockage définitif des combustibles usés en milieu géologique (si une telle option est choisie), on retrouve les mêmes avantages liés à la meilleure stabilité chimique du ThO2 par rapport à l’UO2.

Mais le cycle au thorium présente un réel avantage par rapport au cycle à uranium dans l’inventaire radioactif global des déchets ultimes.

De ce point de vue, il convient de distinguer les deux grandes composantes de ces déchets que sont, d’une part, les produits de fission et, d’autre part, les actinides mineurs.

Pour une quantité d’énergie « thermique » donnée (celle qui est produite dans le cœur des réacteurs), la quantité de produits de fission est la même dans les deux cas.

Seul le spectre de ces produits de fission (c’est-à-dire la proportion relative de chacun des isotopes radioactifs) peut être différent selon l’origine des fissions (U-235, Pu-239, Pu-241, U-233).

En conséquence, l’évolution dans le temps de l’inventaire radioactif global de ces produits est différente entre les deux cycles, mais cela n’a pas grande importance dans la mesure où, de toute façon, la quasi-totalité de la radioactivité de ces produits de fission a pratiquement disparu au bout de quelques siècles.

L’énergie totale nette libérée par une fission d’U-233 est légèrement inférieur (200,1 MeV) à celle libérée par une fission de Pu-239 (211,5 MeV).

En conséquence, le rapport « masse des produits de fission » / « énergie nette de fission libérée » est légèrement en défaveur de l’U-233 par rapport au Pu-239, avec un écart de 3 %.

La différence réelle entre les deux cycles de combustible provient en fait des quantités « d’actinides mineurs » générés dans chaque cas.

En effet, dans le cas d’un cycle à l’uranium, sont produites des quantités non négligeables de trois éléments transuraniens à vie longue que sont le neptunium (Np-237, avec période radioactive de 2 140 000 ans), l’américium (Am-241, avec une période radioactive de 432 ans, et l’Am-243, avec une période radioactive de 7 380 ans) et le curium (le Cm-245, avec une période radioactive de 8 530 ans).

Or, ces éléments sont des émetteurs de rayonnement alpha particulièrement radiotoxiques et contribuent à la presque totalité de l’inventaire radiotoxique global (IRG) des déchets radioactifs au-delà de quelques centaines d’années (hors plutonium supposé séparé et recyclé en réacteur). Ils sont en revanche peu solubles dans l’eau et peu mobiles dans le stockage (sous réserve que celui-ci se fasse en conditions réductrices), ce qui exclut la possibilité qu’ils puissent migrer un jour vers la biosphère, tout au moins à une échéance où ils pourraient présenter encore une certaine nocivité radioactive.

L’uranium 233 ne produit pratiquement pas de ces actinides mineurs.

En effet, l’américium et le curium proviennent essentiellement du plutonium (via diverses décroissances radioactives), tandis que le Np-237 provient surtout de l’U-235.

En revanche, un combustible Th/U-233 produit d’autres radionucléides à vie longue (hors isotopes du thorium et de l’uranium, supposés recyclés). Le principal est le protactinium 231 (Pa-231) de période de 32 760 ans qui participe donc à l’IRG à long terme de façon notable.

Néanmoins, dans un cycle à base de thorium se retrouvent quelques-uns des actinides mineurs du cycle uranium-plutonium tels que le Pu-238 (période de 88 ans) et le Np-237 déjà cité (période de 2 144 000 ans) mais en quantités très faibles.

Ainsi, dans un combustible usé au Th/U-233, irradié à 60 GWj/t, on trouve environ 30 fois moins de Np-237 que dans un combustible usé à l’uranium-plutonium ayant le même taux d’irradiation. Ce rapport est de 60 pour le Pu-238.

En fait, il existe diverses façons de déployer un cycle au thorium en utilisant différentes matières fissiles (uranium moyennement enrichi, plutonium, U-233) dans différents types de réacteurs (eau légère, eau lourde, neutrons rapides, sels fondus, etc.) ce qui rend les comparaisons difficiles en termes d’IRG pour chacun des scénarios.

Toutefois, les cycles à base de thorium conduisent à des inventaires radiologiques bien inférieurs à ceux des cycles à uranium.

Lorsque les actinides mineurs ne sont pas recyclés (seules les matières fissiles et fertiles le sont), l’IRG des déchets ultimes du cycle au thorium est réduit d’un facteur 10 par rapport au cycle uranium-plutonium au-delà de quelques centaines d’année, et jusqu’à 2 ou 3 dizaines de milliers d’années.

Au-delà de cette période, l’IRG du cycle au thorium dépasse celui du cycle uranium-plutonium, mais à ce stade, l’IRG est du même ordre de grandeur que celui de l’uranium naturel qui a servi à fabriquer le combustible.

Dans le cas théorique du recyclage de tous les actinides mineurs, et en supposant 1 % de pertes lors des opérations de traitement et de séparation des actinides, l’IRG est réduite d’un facteur 5 à 20 selon les scénarios, en faveur du cycle au thorium et jusqu’à quelques dizaines de milliers d’années.

Au-delà l’IRG du cycle au thorium devient supérieur à celui du cycle uranium-plutonium (essentiellement à cause du Pa-231), mais cette fois, le niveau global de l’IRG est redescendu bien en dessous de celui de l’uranium naturel.

Retrouvez la troisième partie le 27 juin 2024.